超铀核素在黄土含水层中迁移的数值模拟

郭敏丽1 王金生1 李书绅2
（1、北京师范大学环境科学研究所，环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京 100875
2、中国辐射防护研究院，太原，030006）

　　低中放废物处置场的设计有效期一般为300～500年，在此期间，绝大部分核素衰变殆尽，而少量超铀核素（如²³⁷Np、²³⁸Pu）的浓度基本上还保持在接收时的水平，显然，低中放废物处置库达到设计寿期后，从处置库释放到周围环境中的放射性核素主要是这些超铀核素。超铀核素寿命长、毒性大，对人类健康存在潜在的威胁，加之低中放废物近地表处置与人类生存环境密切相关，因此，低中放废物处置的安全性是公众普遍关注的问题。
　　处置场中的核素主要通过地下水对人类环境产生影响，所以，研究超铀核素在含水层中的迁移，对处置场的安全评价具有重要意义。
　　本文模拟了野外黄土介质中超铀核素的组件迁移试验，获得了含水层黄土对超铀核素的吸附参数，从而为低中放废物处置场的安全评价方法提供科学依据。

1. 核素在黄土含水层中的迁移模拟

1.1 试验简介
　　野外黄土介质中超铀核素的组件迁移试验是在中国辐射防护研究院（CIRP）榆次试验场完成的。试验场位于中国北方半干旱地区的黄土台塬上，其含水层分潜水含水层和承压水含水层，超铀核素试验主要在潜水中进行。
　　组件试验在试验场地下研究设施（URF）的试验竖井（直径2.5m、深度6 m）壁中开展。在不破坏土壤结构的前提下，用圆管在迎地下水水流方向一面采集土柱，在土柱中投放示踪剂，然后再将其放回原含水层进行核素迁移的现场示踪。试验土柱为双段结构，总长100cm，示踪剂投放于两段柱子的接口处，采用了点源和面源两种投放方式。示踪剂为放射性核素³H、²³⁷Np和²³⁸Pu。
　　试验共六组，其中点源有一组件为扰动土，其余组件为原状土。
1.2 核素在黄土含水层中的迁移模拟
1.2.1 ³H在黄土含水层中的迁移模拟
　　³H在黄土含水层中迁移时，黄土对其几乎没有吸附。在模拟²³⁷Np、²³⁸Pu在黄土含水层组件中的迁移时，首先利用³H这一性质，模拟²³⁷Np、²³⁸Pu迁移计算所需的流场。
　　模拟选用一维模型，原点选在两段柱子接口处，末端选在水流出口，以地下水水流方向为正方向，模拟-5～50cm之间的范围，模拟总长为55cm。模拟时将组件来水方向以及两侧定为Neumann边界，出口为出流边界，两侧弥散通量等于零。计算剖分为1×167=167个单元，2×168=336结点。
　　模拟区域分为两个参数区，计算时不同参数区的物理参数取值见表1。
　　根据选定的参数，采用自行开发的非平衡吸附模式NESOR程序进行模拟，模拟时间步长为1天。
1.2.2 ²³⁷Np、²³⁸Pu在黄土含水层中的迁移模拟
　　模拟时，面源采用一维模型，点源采用二维模型。面源剖分与³H的模拟相同，点源则根据组件直径的不同采用不同的剖分单元，对于直径108mm的组件，计算时剖分为64×14=896个单元，65×15=975个结点；对于直径240mm的组件，计算时剖分为64×22=1408个单元，65×23=1495个结点。
　　采用非平衡吸附模式NESOR程序模拟，最小时间步长1天，最大10天，增量1天。

2. 模拟结果与讨论

2.1 ³H模拟结果与讨论
　　由于³H的流出量受人工控制，面源各组件的峰位迁移速度差距较大，分别为0.74、1.92和1.28cm/d，该流速为实际孔隙流速，对应的由非平衡吸附模式NESOR程序模拟的达西流速为0.175、0.35和0.28cm/d。由有效孔隙度ne定义可知，有效孔隙度为达西流速与实际流速的比值，因此可计算得到有效孔隙度ne范围在0.182～0.236之间。
　　点源各组件的峰位迁移速度差距也较大，计算得到的有效孔隙度ne范围为0.17～0.29。在点源试验中，有一组件为扰动土试验，介质较为均匀，由其计算得到的有效孔隙度具有一定的代表性，而且该值也与面源计算结果较为接近，所以，由本次模拟计算得到的有效孔隙度的范围为0.18～0.24。与CIRP和JAERI（日本原子力研究所）第一期合作研究的结果0.262相比，该结果偏小，这可能是由于在第一期研究有效孔隙度时，忽略了不动水存在的原因。
2.2 ²³⁷Np、²³⁸Pu模拟结果与讨论
　　面源模拟所得²³⁷Np的分配系数Kd范围为250～350ml/g，²³⁸Pu的Kd范围为450～770ml/g，纵向弥散度αL的范围为2～4.5cm，非平衡速率参数α范围约在0.2～0.9 1/d之间；点源模拟获取的分配系数Kd值²³⁷Np为198～397ml/g，²³⁸Pu的Kd值约在503～1198ml/g之间，纵向弥散度αL在0.97～9.7cm之间，横向弥散度αT为0.2～4.5cm，非平衡速率参数α为0.137～0.325 1/d。
　　在对核素²³⁷Np、²³⁸Pu迁移试验的模拟中，模拟曲线在源项周围出现了浓度的低值点，可能是由于源项周围石英砂的作用产生的。

3. 结论

　　通过本次模拟，得到以下结论：
　　（1） 由于黄土含水层对³H基本不吸附，使得³H随地下水一起运动，因此，模拟³H的迁移，能较好的模拟地下水的流场。
　　（2） 计算得到黄土有效孔隙度ne范围在0.18～0.24之间。
　　（3） 含水层组件模拟获取的分配系数Kd值²³⁷Np为198～397ml/g，²³⁸Pu为450～1198ml/g；纵向弥散度αL在0.97～9.7cm之间，横向弥散度αT的范围为0.2～4.5cm；非平衡速率参数α的范围为0.137～0.9 1/d。
从整个模拟结果来看，模拟所获得的参数基本符合试验范围，模拟结果可直接用于核素在黄土含水层中的预测。该项研究结果不仅可以为低中放废物处置库失效后的安全评价提供科学依据，还可以对重金属、化肥以及农药等中的污染质在多孔介质中的迁移研究提供可借鉴的经验。